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[电池材料] 基于碳纳米材料协同强化型复合相变材料的动力电池组传热特性

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发表于 2021-3-19 17:41:55 | 显示全部楼层 |阅读模式
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&#65279;基于碳纳米材料协同强化型复合相变材料的动力电池组传热特性
贺瑞军,邹得球,马先锋,刘小诗,郭江荣,胡志钢,刘默
(宁波大学海运学院,浙江 宁波 315211)
摘要:研制了一种基于石墨烯与碳纳米管掺杂的复合相变材料(CPCM),对比分析了高放电倍率下(3C)不同环境温度时基于纯相变材料(PCM)与复合相变材料的锂离子动力电池组的热性能。实验结果表明,当环境温度分别为30℃、35℃和40℃时,由于石墨烯与碳纳米管的协同强化传热,与基于石蜡的电池组相比,电池组的最高温度分别下降了0.6℃、0.8℃和3.8℃。同时也发现,电池组中间位置电池温度高于周边电池,复合相变材料可以降低电池组的温差,尤其在环境温度较高时效果更为明显,如在环境温度为40℃时,填充材料为纯相变材料与复合相变材料时电池组的最大温差为6℃和3.5℃,与采用纯石蜡作冷却介质相比,填充复合相变材料可以使电池组最大温差下降41.7%。
关键词:动力电池;相变;复合材料;热传导;热特性

随着动力电池技术的发展及环境问题的日益突出,包括英国、法国等多个国家和地区已经宣布将逐渐淘汰燃油车,以电动或混合动力汽车取代,中国工业和信息化部近期透露,我国已经开始研究制定传统燃油汽车停产停售的时间表。随着以锂电池为动力的新能源汽车的发展和普及,锂电池的安全性越来越受重视,而锂离子引发的安全事故主要是由于电池的热失控引起的[1-2],因此,锂离子动力电池的热管理至关重要。传统的动力电池冷却以风冷、液冷为主[3-4],但随着动力电池热管理技术研究的深入,国内外学者发现,采用相变材料的被动冷却技术可以取得较好的热管理效果[5-7]。RAO等[8]将石蜡用在电池的热管理中,使电池的温度由自然散热下的73℃下降到55℃,LIN等[9]使用石蜡也成功地将电池温度降低了10℃。也有研究者通过多种相变材料为电池进行热管理[10-11]。

动力电池热管理中以相变石蜡为主,该类材料虽然有较高的相变潜热及较低的过冷度等优点,但其热导率较低,抑制了动力电池的传热。研究发现,在石蜡中添加高导热物质可以提高石蜡导热能力,大量实验也证明热导率越高越有利于电池的散 热[12-18]。张国庆等[19]利用泡沫铜的高导热性与石蜡结合制备出复合相变材料,并通过这种材料将电池温度控制在50℃以下。SELMAN等[20]将石蜡灌注在泡沫铝中制备出复合相变材料,这种材料具有更高的热导率,和利用纯石蜡的散热系统相比,最高温度降低了15.4%。WU等[21]利用泡沫金属制成复合相变材料,比利用纯石蜡的散热系统最高温度降低了8%~9%。可见泡沫金属在改善电池温度状况的效果并不明显。

随着碳纳米管及石墨烯等炭基材料的发现,国内外学者尝试将该类材料加入到相变材料中以提高其导热性能,并取得了较好的效果[22-24]。王晓等[25]向石蜡中加入质量分数5%的碳纳米管,使制备出的材料的热导率提高了40%。李新芳等[26]添加质量分数0.5%的碳纳米管,制备出的复合相变材料的热导率提高了13.2%。吴淑英等[27]向石蜡中加入质量分数1%石墨烯,热导率提高了20%。FAN等[28]通过加入质量分数5%的石墨烯纳米片改善相变材料的性能,热导率提高164%。但由于碳纳米管与石墨烯均为单向导热,其加入到相变材料中强化传热效果低于预期。基于此,本文通过在相变材料中同时掺杂碳纳米管与石墨烯,以在相变材料中形成一定的空间传热结构,使石墨烯与碳纳米管形成协同强化传热。在此基础上,将该相变材料填充到锂离子动力电池组中,对比研究了复合相变材料与纯相变材料在动力电池组的热管理性能。

1 材料的制备及性能测试

选用的石蜡的相变温度区间为38~48℃,密度为820kg/m3,相变潜热为198kJ/kg,购自上海焦耳蜡业有限公司;石墨烯的厚度为4~7nm,平均直径为80μm,购自吉仓纳米科技有限公司;碳纳米管长度为10μm,直径为11nm,购自吉仓纳米科技有限公司。

图1为复合相变材料的制备过程,将质量分数1%多壁碳纳米管(MWCNT)和石墨烯(graphene)分别以1∶1、2∶3、3∶7和1∶4的质量比加入到熔融状态下的石蜡(paraffin)中,以1000r/s的转速搅拌40min,最后将熔融状态下的混合物超声震荡4h,制得稳定的复合相变材料(CPCM)。

采用热导率仪(Hot Disk AB,TPS 2500S)测量复合相变材料的热导率,采用扫描电子显微镜(SEM)对复合相变材料的微观结构进行了表征。

图1 复合相变材料制备过程

2 锂离子动力电池组的热特性2.1 实验系统

动力电池组结构如图2所示,单体电池采用38120磷酸铁锂电池,容量为10A·h,电池内阻小于10mΩ。将36节38120磷酸铁锂电池以2P18S 的形式联接组合成一个电池组,并以6×6的形式布置电池组,电池之间间隔2mm,间隙分别填充纯石蜡与复合相变材料,整个电池组的尺寸为242mm×242mm×180mm。

图2 基于复合相变材料的锂离子动力电池组

动力电池组热性能测试实验系统如图3所示,系统由充放电仪、恒温箱、数据采集仪及计算机组成。恒温箱温度范围为–60~200℃,控温精度≤1℃。充放电仪最大电流为100A。热电偶为K型,测温范围为–20~400℃,经过校核精度≤0.1℃。通过恒温箱模拟环境温度,利用充放电仪来实现电池的充放电过程,通过数据采集仪采集热电偶的温度,采集的数据自动输入计算机进行处理。整个实验系统如图3所示。

图3 动力电池组热性能测试实验系统图

2.2 实验程序

通过恒温箱模拟30℃、35℃和40℃环境温度,电池组在充放电仪的控制下完成以下实验内容。

(1)电池先经过恒流充电(电流为10A),当电池电压达到65.7V时,转为恒压充电至电流达到0.6A时终止充电。

(2)电池在恒温箱中静置12h,开启数据采集仪,直到热电偶的温度和恒温箱中的温度一致,则进行步骤(3)。

(3)电池以3C(电流为30A)放电,并通过数据采集仪采集温度数据,当电池组的电压达到49.5V时,电池组终止放电。

(4)电池在恒温箱中静置12h,开启数据采集仪,直到热电偶的温度和恒温箱中的温度一致,则进行步骤(1)。

2.3 实验结果与讨论

2.3.1 复合相变材料的性能

如图4所示,纯石蜡的热导率为0.38W/(K·m),当添加物的质量分数为1%时,碳纳米管和石墨烯的质量比分别为1∶1、2∶3、3∶7和1∶4的复合相变材料的热导率分别为0.61W/(K·m)、0.81W/(K·m)、0.87W/(K·m)和0.84W/(K·m),而单独加入碳纳米管和石墨烯的复合相变材料的热导率仅为0.56W/(K·m)和0.66W/(K·m)。通过比较可知,质量比为3∶7时,协同强化型复合相变材料的热导率比纯石蜡提高了129%,比单独添加碳纳米管、石墨烯分别提高了55.4%、31.8%。可见掺杂的复合相变材料的热导率明显大于单独加入一种材料的热导率,提高幅度也明显大于国内外文献值。如郭美茹等[29]向石蜡中加入质量分数1%的石墨烯后,复合相变材料的热导率提高了43%。王元明等[30]则通过添加碳纳米管提高复合相变材料的热导率,添加质量分数1%的碳纳米管后热导率提高71%。这是由于石墨烯与碳纳米管导热均具有各向异性特点,石墨烯具有二维平面结构,主要是面向导热;碳纳米管具有一维柱状结构,主要是轴向导热。采用石墨烯与碳纳米管制备复合相变材料,在一定程度上形成了碳纳米管有效支撑石墨烯的三维结构,从而形成了三维导热网络,提高了相变材料的传热性能。而质量比分别为1∶1、2∶3、3∶7的复合相变材料热导率逐次升高,是由于石墨烯比碳纳米管相具有更大的热导率,但质量比为1∶4时,热导率有一定程度的下降。如图5所示,这是由于质量比为1∶4时,石墨烯添加过多,部分石墨烯发生了团聚,降低了复合相变材料的热导率。而质量比为3∶7时,石墨烯和碳纳米管比例合适,分布较均匀,碳纳米管与石墨烯形成了较好的相互搭接的三维导热网络结构。因此,碳纳米管与石墨烯质量比为3∶7时的导热性能最优,选用该材料对动力电池组进行热管理最为理想。

2.3.2 不同环境温度下电池的温度响应特性

图6表示在环境温度分别为30℃、35℃和40℃时,采用纯相变材料与复合相变材料时电池组中3个不同位置的电池的温度响应曲线。如图6所示,随着电池组的放电,电池温度持续升高,并且在不同环境温度下,电池1、2、3的温度总是依次升高。这主要是由于热量积累产生的,这体现在以下两个方面:①受壁面散热的影响,靠近壁面的电池可以更容易地将热量传递到外界;②由于电池3位于整个电池模块的中心,周边甚至整个电池模块的单体电池产生热量通过热传导、热对流和热辐射的作用对电池3的温度产生影响,进一步阻碍电池3的散热。此外,在不同环境温度下,经复合相变材料填充的电池组电池的温度总低于填充纯相变材料的电池组。如在环境温度分别为30℃、35℃和40℃时,和纯石蜡相比,电池3在填充复合相变材料后温度分别降低了0.6℃、0.9℃和3.5℃,这是由于石墨烯与碳纳米管的协同强化传热作用,通过复合相变材料的微观形貌特征可以发现石墨烯之间、碳纳米管之间和石墨烯与碳纳米管之间互相交叉形成三维空间结构,热量可以在这种高导热的三维结构中快速传输,提高了相变材料的导热性能。

图4 掺杂石墨烯和碳纳米管的复合相变材料的热导率

图5 不同石墨烯和碳纳米管质量比的复合相变材料的SEM

2.3.3 电池组不同位置的温度响应特性

图7表示电池1、2、3在不同环境温度和散热材料下放电后的温度响应曲线。由图7发现,环境温度对电池的温度产生显著影响,相同位置的电池,当环境温度升高时,电池的温度也会明显上升。另外,实验结果也证明,和纯石蜡相比,采用复合相变材料可以缓解外部环境对电池温度的影响。如当采用石蜡散热时,在环境温度30℃下,电池1、2和3在放电终止时的温度分别为42.6℃、43.9℃和45.3℃;而在环境温度为40℃时,电池1、2和3的温度分别为46.7℃、49.7℃和52.7℃,因环境温度由30℃升至40℃,电池1、2和3的温度分别上升了3.9℃、5.8℃和7.4℃,而当采用复合相变材料时,3节电池的温度仅上升了3.7℃、3.9℃和4.5℃。这可能是由于具有高导热性能的复合相变材料可以快速将热量传递到相变材料的各区域,使热量的积累减缓。

图6 不同环境温度下电池温度特性

同时可以发现,当环境温度为30℃和35℃时,3节电池在分别采用复合相变材料和纯石蜡散热后温度差别较小。如当环境温度为35℃时,电池3在采用复合相变材料和纯石蜡散热后,最高温度分别为45.4℃和46.2℃,两者相差0.8℃。可以发现,和纯相变材料相比,当环境温度较低时,复合相变材料的降温效果并不显著。主要原因有:①环境温度较低时,电池组的温度在相变区间内,相变材料在相变区间内能吸收大量热量,电池组的温度变化都较小;②由于加入石墨烯和碳纳米管,复合相变材料的相变潜热会略低于纯相变材料。环境温度较高时基于复合相变材料与基于纯相变材料的同一单体电池的温差较大,如当环境温度为40℃时,电池3在采用复合相变材料和纯石蜡散热后,最高温度分别为48.9℃和52.7℃,两者相差3.8℃。这主要是由于环境温度为40℃时,电池的最高温度已经超过52℃,大于相变材料的相变终止点,此时纯石蜡已经完全融化,主要通过显热存储热量,所以温升较为剧烈,而复合相变材料仍处于熔化阶段,所以温升仍然相对缓和。

图7 不同电池的温度特性

2.3.4 电池组的最大温差分析

通过以上分析,处在中心区域的电池3温度最高,周边电池1温度最低,因此,通过电池1、3的温差可以反映整个电池组的最大温差。图8表示不同环境温度和材料时电池组的最大温差。如图所示,当采用同种散热材料时,随着环境温度的升高,电池组的最大温差也在升高;而在同一环境温度下,采用复合相变材料散热电池组的温差小于采用石蜡散热时的电池组。

图8 材料和温度对电池组温差的影响

实验结果表明,当温度为30℃和35℃时,采用纯相变材料的电池组和采用复合相变材料的电池组的最大温差都基本维持在3℃以内,复合相变材料发挥的效果并不显著。这是由于纯相变材料和复合相变材料的相变温度相同,而相变材料在相变过程中可以维持温度稳定,而此时电池组的温度小于相变终止温度,所以两组电池的温度都可以稳定在相变温度附近,从而使两个电池箱的内部温差接近相同。而当温度为40℃时,填充石蜡和复合相变材料的电池组温差分别超过了6℃和3.5℃,和石蜡相比,填充复合相变材料的电池组温差下降了41.7%。这主要是由于此时纯相变材料散热的电池组的温度已经高于相变终止温度,即已完全熔化,而复合相变材料没有完全熔化,仍可通过潜热维持温度稳定。另外,采用石蜡散热时,当环境温度由35℃升高到40℃时,电池组内的最大温差由3℃上升到6℃,由于环境温度的上升,最大温差增加了3℃,而采用复合相变材料散热时,电池组内温差由2.9℃上升到3.6℃,由于环境温度的上升,最大温差仅增加了0.7℃。因此可以发现,当环境温度升高时,复合相变材料可以在一定程度上缓冲因环境温度升高而导致的电池温度快速上升的趋势,主要是由于纯石蜡热导率较低,相同的时间温度扩散的较慢,使温度积累在较小范围的石蜡内,因此参与熔化吸热的石蜡较少,吸收的热量也相对较少,所以造成温度上升较快。而由于复合相变材料热导率高,可以将电池产生的热量较快地传递到周围复合相变材料中,进而使更多的复合相变材料能够熔化吸热,因此吸收的热量较多,温度相对也会较低。尤其是当电池位于中心部位时,积累的热量会被复合相变材料迅速吸收,使中心部位的温度下降,进而可以有效减小电池组的温差,从而提高电池组的温度一致性。

3 结论

研制了同时掺杂石墨烯与碳纳米管的复合相变材料,经过对比分析发现碳纳米管与石墨烯质量比为3∶7时热导率最高,碳纳米管与石墨烯可以对相变材料形成协同强化传热。在此基础上,将该相变材料填充到锂离子动力电池组中,并进行高倍率(3C)放电实验,发现在不同的环境温度和电池位置的情况下,复合相变材料在热管理性能上要优于石蜡,主要体现在以下方面。

(1)复合相变材料能降低电池组最高温度。掺杂石墨烯与碳纳米管的复合相变材料具有较高的热导率,当环境温度分别为30℃、35℃和40℃时,与基于石蜡的电池组相比,基于复合相变材料的电池组在放电结束时的最高温度分别下降了0.6℃、0.8℃和3.8℃。

(2)复合相变材料能降低电池组温差。复合相变材料可以降低电池组中心区域电池与周边电池的温差,尤其在环境温度较高时效果更为明显,环境温度为40℃时,填充材料为纯相变材料与复合相变材料时电池组的最大温差为6℃和3.5℃,与采用纯石蜡作冷却介质相比,填充复合相变材料可以使电池组最大温差下降41.7%。复合相变材料有利于提高电池组温度的一致性。

(3)基于复合相变材料的动力电池组环境温度适应性好。采用石蜡散热时,当环境温度由35℃升高到40℃时,电池组内的最大温差由3℃增加到6℃,最大温差增加了3℃;采用复合相变材料散热时,电池组内的温差由2.9℃增加到3.6℃,最大温差仅增加了0.7℃。因此,相对于纯相变材料填充动力电池组,当环境温度升高时,基于复合相变材料的动力电池组的温差波动小,环境温度适应性更好。

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Heat transfer characteristics of power battery pack based on composite phase change material enhanced by synergistic of carbon nano-materials
HE Ruijun, ZOU Deqiu, MA Xianfeng, LIU Xiaoshi, GUO Jiangrong, HU Zhigang, LIU Mo
(Faculty of Maritime and Transportation, Ningbo University, Ningbo 315211, Zhejiang, China)
Abstract: A composite phase change material(CPCM) doped graphene and carbon nanotubes was prepared. Under high discharge rate (3C), thermal performances of two lithium-ion power battery packs based on pure phase change materials(PCM) and composite phase change material(CPCM) were analyzed and compared at different ambient temperatures. When the ambient temperature was 30℃, 35℃ and 40℃respectively, experimental results showed that the maximum temperature of battery pack based on CPCM decreased by 0.6℃, 0.8℃ and 3.8℃ compared with the battery pack based on PCM. This was due to the synergistic heat transfer enhancement by graphene and carbon nanotubes. The experimental results also showed that the temperature of batteries in middle position was higher than the surrounding batteries. Temperature difference of battery pack based on CPCM could be reduced compared with battery pack based on PCM. The effect was more obvious when the ambient temperature was high. For example, when the environment temperature was 40℃, the maximum temperature difference of battery pack based on PCM and CPCM were 6℃ and 3.5℃ respectively. The maximum temperature of battery pack based on CPCM could be decreased by 41.7% compared with battery pack based on PCM.
Key words: power battery; phase change; composites; heat conduction; thermal performance
中图分类号:TK02
文献标志码:A
文章编号:1000–6613(2018)11–4174–07
DOI:10.16085/j.issn.1000-6613.2018-0475
收稿日期:2018-03-08;
修改稿日期:2018-07-03。
基金项目:浙江省自然科学基金(LY17E060001)、宁波市自然科学基金(2017A610019)及国家自然科学基金(51206083)项目。
第一作者:贺瑞军(1994—),男,硕士研究生。
通讯作者:邹得球,博士,副教授,研究方向为相变储热及动力电池热管理。E-mail:zoudeqiu@nbu.edu.cn

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