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发表于 2020-6-15 08:59:03 | 显示全部楼层 |阅读模式

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熔融沉积3D打印材料粘接强度及模量预测研究

张黎 1,王新宇 2,李征 1,谷俊峰 1,3,阮诗伦 1,3,申长雨 1,3

(1大连理工大学工程力学系,辽宁大连116024;2俄亥俄州立大学化学及生物分子工程系,美国俄亥俄州43210-1350;3大连理工大学工业装备结构分析国家重点实验室,辽宁大连116024)

【中国汽车材料网】摘要:主要介绍了一种用于预测熔融沉积模型(FDM)层间粘接强度的扩散修复模型。根据流变数据确定温度相关扩散模型,基于一维瞬态热分析预测FDM部件层间的扩散。将温度历史上的扩散系数对时间积分得到界面分子总扩散,进而得到层间粘接强度预测模型。结果表明:不同打印条件下预测结果与测得的粘合强度结果的吻合度较好,且该模型经修正后也适用于FDM部件弹性模量的预测。通过三点弯曲实验与数值模拟的结果对比,验证了粘接强度及模量预测模型的可用性。因此,可以作为FDM打印件承载性能预测的有效模型。
关键词:聚合物;熔融沉积成型;层间粘接性能预测;扩散;数值模拟

引 言
熔融沉积成型(fused deposition modeling,FDM)也称为熔融挤出成型、熔融沉积制造等,是应用较为广泛的3D打印技术之一[1-5]。其成型工艺比较简单,将特定直径的圆丝状材料从加热的喷头中挤出,按照预先设定的运动轨迹自下而上逐层打印,层层堆积成型[6-7]。由于其具备操作简单、无须模具、成本相对较低等优点,被广泛应用于医学康复、建筑设计等领域[8-13]。
根据FDM的成型工艺特点,丝材打印路径方向与打印层间方向的力学性能存在差异,表现为各向异性。沿着打印路径方向的材料力学性能相比原线材差别不大,而垂直于打印平面的纤维之间接触融合,形成不完全黏合的界面,导致该方向层间粘接强度较低,使得整个零部件的综合强度不高[14-19]。FDM打印零部件的承载性能主要取决于纤维之间的粘接强度,因此发展纤维之间的力学性能预测模型显得尤为重要[20-21]。Turner等[22]强调相邻纤维间的热历史是粘接强度的决定性因素,并提出了FDM部件的粘接强度是层间浸润和扩散的函数;Gurrala等[23]发现粘接强度和纤维之间粘接宽度的强相关性,并建立了浸润模型;Coogan等[24]介绍了一种用于预测FDM模型层间粘接强度的扩散修复模型,但并未进一步考虑模型是否可应用于模量的预测。
本文对层间粘接机理进行了分析,基于流变性和浸润性的非等温扩散理论[25-27],研究了层间粘接强度和模量的预测模型,该模型成功用于3D打印试件三点弯曲实验的破坏分析,其数值预测结果与实验结果吻合较好,因此可以用于预测FDM打印制品的层间失效问题。

1 熔融沉积成型层间粘接机理
丝材粘接过程可分为五个步骤[28],如图1所示:(1)表面重排列,(2)表面接触,(3)浸润,(4)扩散,(5)随机化。丝材刚从喷嘴挤出时处于黏流态。随后,材料与相邻的打印层发生接触,并在接触界面发生浸润,形成初始结合强度。在热能激发下,聚合物微观大分子链开始运动并在界面上扩散,界面粘接强度继续增加。当温度低于Tg时,丝材处于玻璃态,分子链处于被冻结状态,扩散结束[29]。
基于流变学数据,材料的自扩散系数可表示为[25]
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式中,D为聚合物扩散系数,m2/s;NA为阿伏加德罗常数,6.02×1023mol-1;k为Boltzmann常数;ρ为密度,kg/m3;η为黏度,Pa·s;T为温度,℃;R2为具有重均分子量MW的聚合物链的均方末端距。基于蛇形理论,界面断裂应力修复模型可表示为[28]
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式中,σ为界面粘接强度,MPa;σ∞为原材料的强度,MPa;σ0为纤维间浸润增加的界面强度,MPa;K为与D1/4呈比例的常数,N·s4/m2;t为时间,s;ψ(t)为聚合物链扩散分布函数;φ(t)为浸润分布函数。考虑瞬时浸润和亲密接触,式(2)可以简化为
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式中,σd为由于聚合物分子扩散而形成的强度,表明在等温过程中,扩散粘接强度σd与t1/4呈比例增长。FDM是一个非等温过程,层间粘接强度修正为[24]
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式中,σsim为预测粘接强度,MPa;fwetting为浸润因子,其值取决于纤维之间的浸润区域,粘接宽度和纤维宽度的定义如图2所示;Dpre为界面总分子扩散量,m2;Dmax为达到原丝强度时对应的总分子扩散量,m2。

2 实验及传热分析
2.1 实验材料及设备
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图1 丝材粘接过程

Fig.1 Material bonding process



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图2 熔融沉积成型过程及有限元模型建立

Fig.2 Fused deposition molding process and establishment of finite element model



ABS 3D打印耗材:直径(1.75±0.05)mm,密度(1.04±0.2)g/cm3,北京汇天威科技有限公司;桌面级3D打印机:HORI Z300,FDM型,喷嘴直径0.4 mm,北京汇天威科技有限公司;无纸记录仪:SINR9600,联测仪表;电子万能试验机:Instron英斯特朗(上海)试验设备贸易有限公司;旋转流变仪:DHR-2,美国TA INSTRUMENTS;偏光显微镜:DM4P,德国徕卡。
2.2 实验过程
2.2.1 试样制备及拉伸实验 打印模型为60 mm×60 mm×25 mm的薄壁长方形空心盒子,壁厚为0.8 mm。表1中列出了7种打印条件,每种条件打印5个盒子。打印时,使用无纸记录仪外接热电偶记录打印过程中间时刻的环境温度。将制品用数控铣床沿盒子高度方向切成宽为20 mm的试样。利用Instron电子万能材料试验机,进行试样的拉伸性能测试,测试拉伸速率为5 mm/min。
表1 打印条件参数

Table 1 Parameters of different printing conditions


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2.2.2 偏光实验 图2(a)为纤维截面示意图,纤维宽度为每根纤维的测量宽度(通常大于3D打印系统设置的纤维宽度),粘接宽度为层与层之间界面的宽度。在偏光显微镜下,测量不同打印条件的试样纤维宽度及粘接宽度,用于建立式(4)的预测模型。
2.2.3 流变实验 将ABS在90℃下干燥4 h,模塑成直径为25 mm、厚为3 mm的圆盘。在TA Instruments DHR-2旋转流变仪上进行材料黏度测试,用于建立式(4)的预测模型。首先,在100~250℃的温度范围内进行应变扫描,以确定线性黏弹性区域。然后,在线性黏弹性区域内每隔10℃进行频率由高到低的扫描,频率范围为20~0.05 rad/s。
2.3 传热分析
为计算预测模型式(4)中分子扩散量,需建立界面温度与时间的关系。考虑与环境的对流以及相邻纤维的热传导,借助ABAQUS进行一维瞬态热分析预测层间温度分布。基于偏光显微镜下测得的纤维宽度以及粘接宽度,建立有限元模型及网格划分如图2(b)所示。
在ABAQUS/Standard中,网格单元类型定义为heat transfer热传导单元,底面固定。初始条件假定每根纤维在横截面上具有均匀的温度,上层纤维温度设为喷嘴温度,下层纤维设为“基底温度”。材料属性参数如表2所示。
表2 材料属性参数

Table 2 Material property parameters


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3 力学性能结果分析与讨论
3.1 拉伸实验结果
绘制E与D1/4的关系曲线,如图10(a)所示。当E为E∞时,对应的扩散量为Dmax,E0为曲线与y轴的交点值。通过分析计算,E0为 207.7 MPa,Dmax为 1.94×10-12m2。拟合相关系数R2为0.95,表明拟合较好。同时体现了弹性模量E与D1/4呈正比。弹性模量预测结果与实验结果拟合曲线如图10(b)所示。图中70个数据点来自拉伸实验。曲线拟合相关系数R2为0.683,模拟结果与实验结果比较接近,表明强度预测模型经修正后可以较好地预测弹性模量。和强度拟合曲线相同,不同打印条件下试样的弹性模量值存在相当大的分散,导致R2值偏低。
3.2 偏光实验结果
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图3 不同打印条件下的试样拉伸强度结果

Fig.3 Tensile strength results of samples under different printing conditions



图4(a)为偏光显微镜下试样层间粘接情况,宽度测量结果如图4(b)所示,具体数值列于表3中。从图4(a)中可看出,层与层之间不完全浸润,纤维之间有缝隙,表明层间分子扩散不充分,导致层间粘接强度低于原丝材的拉伸强度,这与拉伸实验结果分析相符合。
表3 不同打印条件下的纤维宽度及粘接宽度

Table 3 Fiber widths and bond widths under different printing conditions


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3.3 传热模拟结果
测得环境温度如表4所示。假定初始“基底温度”为环境温度,设上层纤维初始温度为喷嘴温度。图5显示了参考条件1下的界面温度变化。当上层纤维打印完成时(即t=6 s),界面温度冷却至77.67℃,下一层纤维开始沉积,设定该温度为参考条件的“基底温度”进行瞬态热分析。所有条件的基底温度列于表4中,作为一维瞬态热分析的初始“下表面”温度。
表4 环境温度及基底温度

Table 4 Environment and substrate temperature


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3.4 流变实验结果
由于层间分子扩散愈合期间剪切速率低,0.05 rad/s是接近零剪切黏度区域的最小频率。基于该实验数据拟合Cross-WLF模型[30],结果如图6所示。
3.5 界面扩散结果
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图4 试样横截面偏光图像及测量结果

Fig.4 Polarized image of cross section of sample and width measurement results



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图5 参考条件下层间界面温度随时间的变化曲线

Fig.5 Interface temperature versus time curve under reference conditions



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图6 频率为0.05 rad/s时黏度随温度的变化曲线

Fig.6 Viscosity versus temperature curve at frequency of 0.05 rad/s



基于界面温度随时间变化关系,η(T)可转换成黏度随时间的变化关系η(t),因此式(1)转换成扩散系数D与时间t的关系式。不同打印条件下的扩散系数与时间的变化曲线如图7(a)所示。将扩散系数对时间积分可得到图7(b)所示层间总扩散量Dpre随时间的变化曲线。
3.6 模型预测结果与实验结果对比
3.6.1 强度结果 σ与D1/4的关系曲线如图8(a)所示,图中7个样本点来自7种打印条件下的试样拉伸强度。当σ为σ∞时对应的扩散量即为Dmax,σ0为分子扩散发生之前由浸润产生的强度,因此σ0为曲线与y轴的交点。分子扩散量一旦达到临界值Dmax,σd达到原丝材强度σ∞。通过计算可得,σ0为8.86 MPa,Dmax为 6.68×10-13m2,拟合相关系数R2为 0.735,拟合较好,体现了粘接宽度强度σ与D1/4呈正比的线性关系。
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图7 不同打印条件下扩散参数随时间的变化曲线

Fig.7 Curves of diffusion parameters versus time under different printing conditions



利用3.2节~3.5节结果,得到预测粘接强度结果与实验结果的拟合图8(b)。图中70个数据点来自拉伸实验,拟合相关系数R2为0.654。从图中可看到,不同打印条件的拉伸强度值存在相当大的分散,导致R2值偏低。一方面可能由于拉伸实验存在误差,另一方面可能由于粘接宽度测量存在误差。
3.6.2 模量结果 图9为参考打印条件下试件的拉伸应力-应变曲线。从图中可看出,拉伸应力与应变近似呈线性关系,即
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式中,E为拉伸模量,MPa;ε为拉伸应变。
因此,将式(6)代入式(4),两边消去ε,即可得到式(7)
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图8 模型参数拟合及强度结果对比

Fig.8 Fit of model parameters and comparison of strength results



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图9 应力-应变曲线

Fig.9 Stress-strain curve



拉伸实验结果如图3所示。特别指出,由于实际强度取决于发生浸润部分的分子扩散量,因此本文的拉伸强度以粘接宽度作为试样厚度计算得到。实验测得ABS丝材的拉伸强度为36.17 MPa,从图中可看出,层间粘接强度明显低于原丝的拉伸强度。
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图10 模型参数拟合及模量结果对比

Fig.10 Fit of model parameters and comparison of modulus results



式中,E∞为原丝材的弹性模量,由原丝拉伸实验测得,MPa;Esim为预测模量,MPa;E0为由于纤维间浸润增加的模量,MPa;fwetting为浸润因子,如式(5)所定义。
4 预测模型验证
为验证模型的适用性,将模型预测得到的模量和强度分别作为材料属性和失效准则,运用ABAQUS XFEM裂纹扩展有限元模拟三点弯曲梁的断裂形貌,并与实验结果作对比。
4.1 三点弯曲实验
三点弯曲实验采用国家标准GB 9341—2000,长l=80 mm,宽b=10 mm,高h=4 mm,跨度L=16 h。打印条件为:喷嘴温度250℃,平台温度100℃,打印速率40 mm/s,层厚0.2 mm。为表征3D打印层间结合强度,采取沿梁的纵向层层累积打印方式,打印试样如图11所示。共测试5个试样,实验速率为2 mm/min。
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图11 打印试样

Fig.11 Print sample



4.2 基于ABAQUS XFEM的三点弯曲模拟
4.2.1 断裂准则的选取 裂纹的扩展分析需要通过ABAQUS定义材料的损伤模型实现,本文选择最大主应力破坏准则,取参考条件下预测得到的粘接强度,即最大主应力MAPS=20.57 MPa。选择基于能量的损伤演化准则,软化方式设置为线性,退化模式设置为极大值退化,混合模式采用幂法则。损伤演化参数取0.6 N/mm,损伤稳定性系数取1.0×10-4。损伤萌生之前的损伤因子为0,材料断裂时损伤因子为1。
4.2.2 模型建立及网格划分 三点弯曲模型如图12(a)所示。为体现FDM试件层间结合强度的特点,以梁的中性面为界,将梁分为两个part。上部part-1受压,下部part-2受拉。下部part-2采用预测得到的模量,即E=819.83 MPa。上部part-1仍采用原材料的弹性模量,即E=2300 MPa。压头和支座采用钢材料。具体材料属性参数如表5所示。
采用结构化网格划分,如图12(a)所示。单元选择8节点六面体减缩单元(C3D8R)。本文不采用预置裂纹的方法,只建立可能产生裂纹的区域,如图12(a)中深色区域所示。裂纹区域网格加密,如图12(b)所示。
表5 结构分析中的材料属性

Table 5 Material properties for mechanical XFEM analysis


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4.3 结果分析与讨论
4.3.1 实验结果分析 图13所示为载荷与挠度的关系曲线,当压头向下移动约4.4 mm时,试样断裂,断裂前后的形貌对比如图14所示。从图14(b)中可看出,试样沿着层间结合处断裂,表明层间粘接强度低。
4.3.2 模拟结果分析 裂纹扩展过程如图15所示,STATUSXFEM为描述扩展单元状态的参数,当STATUSXFEM=1.0时,表示单元完全裂开。由图可看出,裂纹在梁的下部初步形成(未完全裂开),裂纹快速沿着宽度方向扩展,当损伤积累到一定程度后,材料完全撕裂开,如图15(c)所示,STATUSXFEM=1.0。随后逐渐向厚度方向延伸。
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图12 有限元模型及网格划分

Fig.12 Finite element model and mesh



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图13 载荷-挠度曲线

Fig.13 Load-deflection curve



图16为裂纹随压头下移的变化过程,U2为压头向下的位移。当压头下移3.90 mm时,裂纹初步形成,如图16(a)所示,此时单元并未完全裂开。当压头向下移动4.36 mm,STATUSXFEM=1.0,单元完全裂开,断裂开始,如图16(b)所示。这与实验结果吻合较好。说明模型可用于预测FDM制件的层间粘接强度和模量。
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图14 试样断裂前后的局部形貌

Fig.14 Local morphology of sample before and after fracture



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图15 裂纹扩展过程

Fig.15 Crack propagation process



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图16 裂纹随压头位移变化过程

Fig.16 Process of crack change with head displacement




5 结 论
通过考虑纤维层间的分子浸润和扩散以及FDM部件层间非等温分布,对层间粘接强度进行了合理预测,得到以下结论。
(1)通过一维瞬态热分析得到界面温度分布,基于流变特性和预期的打印条件,并结合实验得到了相关模型参数。结果表明,预测模型能够较好地预测FDM部件的层间粘接强度,为其他材料的粘接强度模型提供了基础。
(2)该模型可进一步扩展至拉伸模量的预测,且预测结果较好,可作为预测FDM制品强度及模量分布的重要基础。
(3)通过三点弯曲实验与数值模拟相结合,验证了模型的可用性。

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